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氡子体测量的基本公式

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第三章 氡子体测量的基本公式

收集氡子体的方法很多,但用于常规测量中最可行的还是滤膜取样,即用纤维过滤器滤取一定体积的空气,收集氡子体。用贝特曼方程描述滤膜上氡子体的变化规律,邮此导出一系列测量氡子体产物的公式。本章介绍基本公式的导出过程和应用举例。

第一节 取样中的氡子体积累

一、 基本假设

1. 符号命名

i——i种子体的原子浓度,原子L1;

1 Ci——i种子体的放射性浓度,BqL; i——i种子体的衰变常数,min;

Ni(t)——采样t时刻滤膜上i种子体原子数; T——衰变时间,min,采样结束时T=0; Ni(T)——衰变到T时刻i种子体的原子数;

——取样流速,Lmin1;

E——仪器的计数效率; R——本底计数率,cpm; n——样品的净计数率,cpm; N——样品的积分计数;

D()——衰变率,dmp; D()——衰变率,dmp;

g——与取样有关的时间因子;

——与计数时间有关的时间因子; ——与计数时间间隔有关的时间因子; ——滤膜的过滤效率;

K——滤膜对粒子的自吸收修正系数; K——滤膜对粒子的反散射系数。 2. 三点假定

(1) 取样过程中空气中各氡子体浓度不变; (2) 取样过程中取样流速不变;

(3) 滤膜对各种氡子体均有相同的过滤效率。

3.简化衰变链 氡及其子体对简化衰变链是推导公式的理论基础(见图1-15)。

二、 基本方程式

取样过程中,由于氡是气体,滤膜无法扣留,而氡子体因是固体粒子却不断地被截留在

滤膜上。与此同时,被截留在滤膜上的氡子体又在不停地衰变而减少。浓集和衰变同时进行着,这种子体的富集过程可用下面方程式来描述:

dNi(t) ii1Ni1(t)iNi(t) (3-1)dt式中,i表示取样过程中i种子体在滤膜上的直接沉积数。i1Ni1(t)表示滤膜上已沉积

的前一种子体衰变产生i种子体,而使i种子体增加的数目。iNi(t)是i种子体自身衰变而减少的数目。三者的代数和,便是滤膜上i种子体的净增率,也就是总的变化率。

因为Ni(t)0,故有

dN2(t)dt22N2(t)dN(t)32N2(t)3N3(t) (3-3) 3

dtdN4(t)dt43N3(t)4N4(t)三、 方程的定解

这三个方程属于一元一阶非奇次微分方程,其一般形式为 其通解为

p(x)dxp(x)dz yCeedyp(x)yf(x) dxf(x)ep(x)dz dx (3-5)

由初始条件定出常数C,即可得到方程的定解。在我们的具体条件下,yNi(t),p(x)= , x=t,f(x)为每个微分方程式右边的系数项。

1.解方程(3-2) 按照式(3-5)形式,得其通解为 N2(t)Ce由初始条件t=0, N2(0)=0定常数C 0Ce20..2t122

122C122

C代入上式得

122

N2(t)122(1et) (3-6)

2.2.解方程(3-3) 把式(3-6)代入式(3-3),整理后有

dN3(t)3N3(t)32(1e2t) dt2t用同样的积分方法,有 N3(t)Ce13313212e2t

32由初始条件t=0, N3(0)=0,定常数C, C代入上式得 N3(t)2111232

3233113t13tee323313e22t1(1333te )整理合并后,最后得 N3(t)2121 (1e2t)(1e3t)3(1e3t) (3-7)

3(32)3233.解方程(3-4) 把式(3-7)代入式(3-4),用同样的方法得其定解为

3232N4(t)2(1e2t)(1e3t)(1e4t)

(43)(32)4(43)(32)(42)(32)113 3(1e3t)(1e4t)4(1e4t) (3-8)

()443434四、 简化表达式

令g21e2t,g31e3t,g41e4t,即可把N2(t),N3(t),N4(t)的表

达式化简,得到描述取样过程的最终表达式,即

1N(t)g2222112N(t)gg3g332223(32)3322322N(t)ggg2234(43)(32)4(43)(42)4(42)(32)113gg4g43344(43)443

(3-9)

第二节 取样后的衰变

一、 基本方程式

取样一停止,氡子体在滤膜上的直接沉积现像已不存在,即式(3-1)中的右边第一项

i=0,只存在氡子体的衰变过程。于是式(3-1)变为如下形式:

dNi(T)i1Ni1(T)iNi(T) (3-10) dT同样具有下列方程组:

dN2(T)dT2N2(T)dN(T)2N2(T)3N3(T) (3-12) 3 dTdN4(T)dT3N3(T)4N4(T)这三个方程同样也是一元一阶微分方程,式(3-11)为奇次方程,式(3-12),(3-13)为非奇次方程。其初始条件是T=0,Ni(0)=Ni(t)。

二、 方程的定解

1.解式(3-11) 式(3-11)的通解为

N2(T)Ce由初始条件T=0,N2(0)N2(t),定常数C C=N2(t) 于是

N2(T)=N2(t)e2T2T

(3-14)

2.解式(3-12) 把式(3-14)代入式(3-12),有 其通解为

N3(T)Ce3TdN3(T)3N3(T)2N2(t)e2T dT232N2(t)e2T

由初始条件T=0,N2(0)=N3(T),定常数C C=N3(t)—于是得定解

N3(T)232N2(t)

2 N2(t)e2TN3(t)N2(t)e3T (3-15)

32322

3.解式(3-13) 把式(3-15)代入式(3-13),并运用初始条件T=0,N4(0)N4(t),得其定解为

N4(T)23233N2(t)eTN2(t)N3(t)eT(42)(32)43(43)(32)23233N2(t)N3(t)N4(t)e4T43(43)(32)

(3-16)

三、 简化表达式

令2e2T,3e3T,4e4T,即把N2(T),N3(T),N4(T)化简成如下形式:

N2(T)N2(t)2N(T)3N(t)N(t)2N(t)332233223223N2(t)2 (3-17) N4(T)()()4232233N2(t)N3(t)343(43)(32)232N(t)N(t)N(t)434()()2422434描述氡子体(也适用于Tn子体)在滤膜积累和衰变的两个方程给(3-1),(3-10),就是通常所说的贝特曼方程[由贝特曼(Bateman H.)所创立]。在不同的文章中最后表达式的形式有所不同,但所描述的物理过程和最终结果是一致的。

第三节 基本公式的建立

取样过程中氡子体在滤膜上的积累衰变和取样停止后的氡子体衰变是两个基本过程。

有了描述这两个过程的数学表达式,就可以导出测量各自氡子体浓度的基本公式。

一、 完整表达式

把式(3-9)中

Ni(t)值分别代入式(3-17)中,得到

1N(T)vg22222113N(T)vgg3vg333222333(32)323

3232N(T)vggg222334(43)(32)4(43)(42)44(42)(32)113vgg4vg4433344()443443 (3-18)

式(3-18)就是描述两个基本过程的完整表达式,揭示了变化规律。gi,i是两个时间因子。

在任意时间T时刻的③衰变时间T。在T时刻

218214218Po,214Pb,214Bi原子数的

Po原子数取决于:①空气中218Po自身的浓度,②取样时间t,Pb,214Bi原子数的多少不仅取决于上述三个因素,还与前一

种子体的贡献有关。衰变常数是固定值,不能说明变化规律,但定量地说明了数值的大小。 三、基本公式的导出

218214Po放出粒子,214Pb放出粒子,而214Bi是和的混合发射体。由218Po,

Bi贡献的总放射性活度为

D()2N2(T)4N4(T)3433242(1)g22g33g44

(42)(32)(43)(32)(43)(32)3 34g33g444g44,dpm (3-19)

4343由

214Pb和214Bi贡献的总放射性活度为

D()3N3(T)4N4(T)

3(242)2(243)232vg22g33g44

(43)(32)(43)(42)(42)(32)2433 3vg33g444vg44,dpm (3-20)

4343原子浓度与放射性浓度C的关系是

C/ (3-21) 把关系式(3-21)分别代入式(3-19)和(3-20)中,有

13434D()C2()g22g33g44(43)(32)(43)(42)22(42)(32) C331gg334()343341 4 (3-22) 4Cg4443(242)2433D()C2vg22g33g44

(43)(32)(43)(42)2(42)(32)24311 C3vg33g44C4vg44 (3-23)

433(43)4衰变率D和计数率n之间的关系为 n=DE

放射性浓度C以37Bqm为单位,并考虑到滤膜对粒子的自吸收,从式(3-12)导出T时刻的计数率n()为

n()2.22vEKaC2(31234)g

2(42)(32)22 34g33g44

(43)(32)(43)(42)141g33g44C4g44,cpm (3-24) C3433(43)4在实际测量中,往往是测量一段时间间隔内的积分计数G(),因为这样容易操作,并且会减少误差,提高方法的灵敏度。这只需要把时间因子从T1积分到T2即可。

T2T1TTi(T)dTTedT

2i1 1i(eiT1eiT2)

式中

也是时间因子。

i (3-25) i ieTeT (3-26)

i1i2只须把式(3-24)中的时间因子i换成

1ii,即可得到总积分计数的表达式。

N()2.22vEKaC2(12234)g22 22(42)(32) 34g33g44

3(43)(32)4(43)(42)141ggCg 3344444 (3-27)224(43)3(43)4 C3以2=0.227261,3=0.0258,4=0.035185代入式(3-24)和(3-27)中,得 n()vEK52a2C(9.99782g41.63g0953 471032.g40) C3(324.005g33238.172g44)C4(63.0950)g44) (3-28) N()2.2v2EKa2C(19.821g6267234.g3659 0.4g414585) C3(52.92g333049.160g44)C4(807.765g44) (3-29) 同理可得到计数率和积分计数的表达式,即 n()vEK1.024722C(2g52.633g237 732.g40410) C3(409.8360g33238.172g44)C4(63.0950g44) (3-30) N()2.2v2EK1202C(2.032g916.g6358034g41 0.4585) C3(7137.7600g333049.1600g44)C4(807.70g44) (3-31) 式(3-28),(3-29),(3-30)(3-31)就是最后导出的四个基本公式,在氡子体产物测量中是至关重要的。C2,C3,C4是三个未知数,为待求量。n,N是可测定的量,称为待测量。v,E,,K,K为已知量,只要测量装置和取样滤膜选定,这几个参数就可以定出来。变化量是时间因子g,,。只与取样时间t,计数时间T,计数间隔T1T2有关,而这些恰恰是人为选定的。确定了t,T,T1T2后,即可求出g,,。将所有已知量代入公式后通过解联立方程即可求出三个未知量C2,C3,C4,进而求出氡子体潜能的浓度。所有测量氡子体浓度和子体潜能的方法都是从这两组基本公式推导出来的。

第四节 应用举例

在实际测量中,多数是测量样品的活度,因为测量仪器和滤材的本底比较低,可得到较高的灵敏度,而且粒子的能量高,产生的脉冲幅度大,电子学测量线路较容易做到,但滤膜对粒子的自吸收修正是一个相当复杂的问题。活度的测量受本底的干扰较

严重,对测量设备的要求较高,其优点是可免去自吸收修正,因为粒子的穿透能力强。 现已推导出的测量方法中,多数是测粒子的,但也有测粒子的。 一、测量活度

1.推导三点法 所谓三点法就是测量取样结束后三个时刻的计数率,从而求出

218Po,214Pb,214Bi三种子体的放射性浓度C2,C3,C4。

0.2272515(1)确定取样时间 规定取样时间t=5min,求出的时间因子g,为g2=1e0.6797,g3=1e0.02585=

=0.121307,g4=e0.357855=0.161319。

(2)确定计数时间 规定在取样结束后5,15,30min时刻测样品的计数率,得到的时间因子i为

T 5 0.321003 0.878693 0.838681 15 0.033077 0.678439 0.5916 30 0.001094 0.460280 0.348001 2eT 23eT 34eT 4 把gi,i值代入式(3-28),即得到下列三个方程式:

n(5)vEK2.27554C22.3137C38.531C4 n(15)vEK0.59707C24.00033C36.00439C4

n(30)vEK0.530314C24.72036C33.54210C4式中:n(5),n(15),n(30)为取样结束后5,15,30min实测的样品的计数率,变换一下上式的形式就得到了含有三个未知数的一个方程组,即

5242.275C027 0.597C0.530C3212.3C17334.0C030334.72C30368.C56n41436.C04n39403.C542n104vE(K5)/vE(1K 5 ) / (3-32) vE(K0)/3(3)解方程组 式(3-32)属于线性方程组,求解的方法中较简单的是矩阵法。现用矩阵法解之。矩阵元△为

2.275542.31378.531△=0.597074.000336.0043923.82834

0.530314.720363.54210n(5)/vEK△C2=n(15)/vEKn(30)/vEK8.5314.000336.00439 4.720363.542102.3137

=14.17286n(5)32.10059n(15)20.25862n(30)1

vEKC2=△C2/△

13,3779(5)1.3n4716(15)n0.850Bq193 0)m(0.594nvEK同样可以求出C3,C4,

C3

1n7(5)0.0448vEK1n5(5)0.0292vEK0.1n4827(15)n0.35950(30) ,37Bq m(3-33)

3C40.3n9929(15)n0.32405(30)这就是三点法测量子体浓度公式。若以Bqm3为单位,则公式变为

1C22.0072n(5)49.8449n(15)31.4570n(30)2vEK1 1.6602n(5)5.4860n(15)13.3015n(30),Bqm3 (3-34)C3vEK11.0823n(5)14.7730n(15)11.99n(30)C4vEK本公式推导过程中没有考虑本底的影响,另外,不同文章中给出的公式中系数尾数有

所不同,主要是由于计算中取的有效数字不同所造成的。

2.推导三段法

三段法就是通过测量三段时间间隔内样品的积分计数N(),进而求出各自氡子体浓度C2,C3,C4。其推导过程如下:

⑴确定取样时间 规定取样时间为5min,由前面所知时间因子gi为 g20.6797 g30.121307 g40.161319

⑵确定计数时间间隔 选定计数时间间隔(T1T2)为取样后的2~5,6~20,21~30min,计算时间因子i。 T1T 2~5 21226~2 0.245129 0.260118 0.314934 21~30 0.007365 0.120639 0.1295 2eTeT 0.313748 0.0704 0.093368 3eTeT 31324eTeT 4142⑶列联立方程 把gi,i值代入式(3-29)中得到联立方程为

9.48033C25.77651C327.00960C4N(2,5)/vEK11.77900C251.38770C391.10390C4N(6,20)/vEK (3-35) 4.70061C41.75910C37.50420CN(21,30)/vEK234⑷解方程组 同样用矩阵法解此联立方程,得到C2,C3,C4的表达式。式中的N(2,5),

N(6,20),N(21,30)是在取样结束后2~5,6~20,21~30min三段时间间隔内测得的样

品的积分计数。如果以Bqm3为单位,则公式为

1C6.2493N(2,5)3.0325N(6,20)2.8685N(21,30)2vEK10.0451N(2,5)0.7611N(6,20)1.8163N(21,30),Bqm3(3-36) C3vEK10.8332N(2,5)1.2277N(6,20)1.3949N(20,30)C4vEK 3.推导马尔柯夫法 马尔柯夫法是测量氡子体潜能浓度的一种快速方法,应用广泛。其导出过程如下:

⑴确定取样时间 规定取样时间t为5min,时间因子gi为 g20.6797 g30.121307 g40.161391

⑵确定计数时间间隔 选定在取样结束后的7~10min内测量样品的积分计数,求出i值

2 3 4

T1T=7~10min 0.100714 0.062295 0.078306 ⑶列方程式 把gi,i值代入式(3-29),得 N()2.2 0.2037v2EK1.25C1.126581C3C4因为N()是取样结束后7~10min的积分计数,故写成N(7,10),由上式得

1.516C24.12658C310.2037C4N(7,10)/2.22vEK (3-37)

214 ⑷子体的潜能 在第一章中表1-13已列出氡及其子体的潜能值。同样是把Po214的粒子归结到Bi,并且只计算粒子的潜能。

由子体的放射性浓度,再利用表1-13中的数值可计算出子体的总潜能浓度Cp,即 Cp2.22(60.24C2297.32C3218.56C4) (3-28) 式中Ci是以3.710BqL为单位的。 ⑸计算k值 由式(3-27)得

21 2.22N(7,10)vEKC4.12C58(1.51263610.C42037 (3-29)

)把式(3-29)代入式(3-28),有

Cp而

60.28C2297.32C3218.56C4N(7,10)kN(7,10)

1.60179C215.4231C310.2037C4vEKvEK

k60.24C2297.32C3218.56C4

1.516C24.12658C310.2037C4其意义是每一个计数所具有的潜能值。不同平衡比下的k值列于表3-1,平均值为40.3,于是有

Cp40.3N(7,10) ,MevL1 (3-40)

vEK k 子体平衡比 k 表3.1 不同平衡比下的k值 子体平衡比 C2:C3:C4 1 : 1 : 1 1 : 0.9 : 0.6 1 : 0.8 : 0.6 1 : 0.7 : 0.5 1 : 0.7 : 0.3 1 : 0.6 : 0.3 1 : 0.5 : 0.4 C2:C3:C4 1 : 0.5 : 0.2 1 : 0.4 : 0.1 1 : 0.3 : 0.2 1 : 0.2 : 0.1 1 : 0.1 : 0.05 1 : 0 : 0 k 36.02 39.93 38.73 39.14 43.91 42.30 38.00 43.88 46.52 39.18 40.51 39.23 36.59 40.3±3.06 6.45109N(7,10) Cp,Jm3 (3-41)

vEK这两个公式中没有进行本底影响的修正,这一点将在以后的章节中进行讨论。、 二、测量活度

通过测量样品的活度,同样可以导出一系列测量氡子体浓度和氡子体潜能浓度的公式,在活度的测量中,不能忽略本底的影响。

1.推导三段法

⑴确定取样时间 取样时间为5min,时间因子gi为 g2=0.6797, g3=0.121307, g4=0.161319

⑵确定计数时间间隔 计数时间间隔(T1T2)同样取采样结束后的2~5,6~20,21~30min,得到的时间因子i分别为 (T1T2) 2~5 0.313748 0.0704 0.093368 6~20 0.245129 0.260118 0.314934 21~30 0.007365 0.120639 0.1295 2 3 4 ⑶列联立方程 把gi,i值找入式(3-31)中,得到联立方程

2.81128C234.3174C327.0097C4N(2,5)/vEK17.1527C2156.0940C391.1054C4N(2,5)/vEK (3-42) 10.6943C290.3180C337.5038C4N(2,5)/vEK⑷解方程 用矩阵法解方程组(3-42),得出C2,C3,C4的表达式为

11.822N(2,5)0.799993N(6,20)0.756343N(21,30)C2vEK1C0.229785N(2,5)0.127324N(6,20)0.143810N(21,30)3vEK1C40.083385N(2,5)0.478506N(6,20)0.103996N(21,30)vEK

,37Bqm3 (3-43)

⑸消除本底影响 净计数N和本底计数R的关系为

N(2,5)G(2,5)3R N(6,20)G(6,20)14R

N(21,30)G(21,30)9R式中:G是样品加本底的总计数,将此关系代入式(3-43),得

1C1.822G(2,5)0.799993G(6,20)0.756343G(21,30)0.247253R2vEK10.229785G(2,5)0.127324G(6,20)0.143810G(21,30)0.201109R C3vEK1C40.083385G(2,5)0.078506G(6,20)0.103996G(21,30)0.087035RvEK ,37Bq m (3-45)

32.推导马尔柯夫法

⑴计算时间因子 取样时间t=5min,计数时间间隔(T1T2)为7~10min,总的时间因子gii值为

g22=0.068385 g33=0.007557 g44=0.012632 ⑵列方程式 把gii值代入式(3-31)中,得

N(7,10)2.22EK(1.60179C215.4231C310.2037C4) 2.22N(7,10) (3-45)

EK(1.60179C215.4231C310.2037C4)把式(3-45)代入式(3-28),有

Cp60.28C2297.32C3218.56C4N(7,10) 1.60179C215.4231C310.2037C4vEKkN(7,10)

vEK ⑶计算k值 假定不同的子体平衡比,求得一系列k值列于表3-2,平均值为23.78,取其近似值24。此值代入上式,即得

Cp24N(7,10) ,MevL1 (3-45)

vEK考虑到本底的影响,上式作如下修正:

Cp24G(7,10)3RvEK (3-47)

表3-2 子体不同平衡比下的k值 C2:C3:C4 1 : 1 : 1 1 : 0.9 : 0.6 1 : 0.8 : 0.6 1 : 0.7 : 0.5 1 : 0.7 : 0.3 1 : 0.6 : 0.3 1 : 0.5 : 0.4 k 21.13 21.22 21.37 21.55 21.57 21.83 22.09 C2:C3:C4 1 : 0.5 : 0.2 1 : 0.4 : 0.1 1 : 0.3 : 0.2 1 : 0.2 : 0.1 1 : 0.1 : 0.05 1 : 0 : 0 k k 22.22 22.84 23.33 24.78 27.58 37.57 23.78

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